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Photochemische Indikatoren zur Charakterisierung der Oxidantienbildung bei Hochdruckwetterlagen

Photochemische Indikatoren zur Charakterisierung der Oxidantienbildung bei Hochdruckwetterlagen
Forschungsthema:Photochemische Indikatoren zur Charakterisierung der Oxidantienbildung bei Hochdruckwetterlagen
Typ:Dissertation 2001
Betreuer:Fiedler, F.
Bearbeiter:Hammer, Max
In der vorliegenden Arbeit wird eine Methode zur Charakterisierung der Oxidantienbildung weiterentwickelt und überprüft. Bisher konnte die NOx- bzw. VOC-Sensitivität der Ozonkonzentration in einem bestimmten Gebiet nur mittels numerischer Simulationen ermittelt werden. Ein Konzept, die Gebiete auch durch Messungen zu separieren, fehlte. Als Ausweg aus dieser Situation kann die sogenannte Indikatormethode dienen. Als Indikatoren dienen Konzentrationen oder Konzentrationsverhältnisse von Substanzen, die stellvertretend für die wichtigsten Spezies und Reaktionspfade der troposphärischen Photochemie bei der Oxidantienbildung stehen. Mit der Anwendung der Indikatormethode auf Meßdaten kann die Aussage getroffen werden, ob es zur Verminderung der Ozonkonzentration effektiver ist, die NOx- oder die VOC-Emissionen zu reduzieren. Dazu ist die Festlegung von Übergangswerten notwendig, die die beiden Regime voneinander abgrenzen. Die Konstanz der Übergangswerte ist eine notwendige Voraussetzung für die Anwendung der Indikatormethode auf Meßdaten. Um die Abhängigkeiten der Übergangswerte von den Umgebungs- und Emissionsbedingungen zu bestimmen, werden Chemie-Boxmodellstudien und dreidimensionale Simulationen mit dem numerischen Modell KAMM/DRAIS durchgeführt und die Ergebnisse weiterer Simulationen analysiert. Die Übergangswerte der Indikatoren H2O2/HNO3 und Peroxide/HNO3 weisen dabei die geringsten Sensitivitäten auf. Im weiteren wird untersucht, wie gut mit der Indikatormethode die räumliche Verteilung der Regime bestimmt werden kann. Das Ergebnis der dafür entwickelten quantitativen Methode ist eine relative Trefferquote. Keiner der Indikatoren hat einen vollkommen konstanten Übergangswert. Es werden daher zusätzlich die Trefferquoten bestimmt, die sich bei der Verwendung der ermittelten maximalen und minimalen Übergangswerte ergeben. Nur die Indikatoren H2O2/HNO3 und Peroxide/HNO3 weisen so hohe Trefferquoten auf, daß die Anwendung dieser Indikatoren mit den Übergangswerten 0,2 bzw. 0,3 auf Meßdaten empfohlen werden kann. Abschließend wird eine qualitative Analyse des Einflusses der meteorologischen Bedingungen und der Emissionen auf die räumliche Verteilung der Regime durchgeführt. Als entscheidende Einflußgrößen stellen sich dabei die Höhe der konvektiven Grenzschicht, die Komplexität der Strömung und die Lage der Hauptquellgebiete zur mittleren Strömung heraus. Weitere Ergebnisse sind, daß sich die VOC-sensitiven Gebiete hauptsächlich stromab von den Hauptquellgebieten befinden und daß die maximalen Ozonkonzentrationen in VOC-sensitiven Gebieten zu finden sind.